Czułość metody zaburzonych korelacji kierunkowych

Czułość metody zaburzonych korelacji kierunkowych promieniowania
synchrotronowego na obroty cząsteczek rezonansowych
Artur Błachowski, Krzysztof Ruebenbauer
Zakład Spektroskopii Mössbauerowskiej, Instytut Fizyki, Akademia Pedagogiczna im. KEN
PL-30-084 Kraków, ul. PodchorąŜych 2
Czułość niedawno zaproponowanej metody zaburzonych korelacji kierunkowych
promieniowania synchrotronowego (SRPAC) [1] na obroty cząsteczek zawierających jądra
rezonansowe była przedmiotem badań, których rezultaty są przedstawione w niniejszym
referacie. ZałoŜono, Ŝe cząsteczki rezonansowe znajdują się w cieczy oraz, Ŝe poziomy jąder
rezonansowych w stanie wzbudzonym są rozszczepione przez oddziaływanie nadsubtelne
generowane przez elektryczne oddziaływanie kwadrupolowe. Tensor gradientu pola
elektrycznego fluktuuje poprzez zmianę orientacji w wyniku obracania się cząsteczki poprzez
zderzenia z innymi cząsteczkami cieczy. Szczegółowo zbadano zachowanie się pierwszego
stanu wzbudzonego jądra 57 Fe w cząsteczce pięciokarbonylku Ŝelaza. Zastosowano metodę
Monte-Carlo do generowania kolejnych hamiltonianów oddziaływania nadsubtelnego.
Symulację oczekiwanych danych przeprowadzono z pierwszych zasad poprzez bezpośrednie
całkowanie zaleŜnego od czasu równania Schrödingera. Okazało się, Ŝe metoda SRPAC jest
wraŜliwa na średnie czasy pomiędzy kolejnymi przeskokami rotacyjnymi zmieniające się w
zakresie od około 30 ps do prawie 10 µs . Funkcja korelacji opisująca ruchy rotacyjne zanika
bardzo wolno z upływem czasu jak 1 / 1 + x , gdzie symbol x oznacza bezwymiarowy
zredukowany czas korelacji. Symulowane sygnały są bardzo podobne do otrzymanych
niedawno sygnałów doświadczalnych dla systemów o podobnych własnościach [2]. Rys. 1
pokazuje schemat układu doświadczalnego, symulowane dane dla dwóch rozkładów czasów
rezydencji oraz strukturę cząsteczki Fe(CO)5 .
Rys. 1. Przykładowe sygnały SRPAC dla pięciokarbonylku Ŝelaza i dla dwóch róŜnych
rozkładów czasów rezydencji oraz przy dwóch wartościach średniego czasu rezydencji dla
kaŜdego z tych rozkładów.
1. A.Q.R. Baron, A.I. Chumakov, S.L. Ruby, J. Arthur, G.S. Brown, G.V. Smirnov, U. van
Bürck, Phys. Rev. B, 51 (1995) 16384.
2. I. Sergueev, U. van Bürck, A.I. Chumakov, T. Asthalter, G.V. Smirnov, H. Franz, R.
Rüffer, W. Petry, Highlights 2002 – ESRF, Grenoble, (2003) 61. Eds: D. Cornuéjols, G.
Admans; Highlights 2003 – ESRF, Grenoble, (2004) 12. Ed.: G. Admans.