pobierz plik artykułu - Inżynieria i Aparatura Chemiczna

pobierz plik artykułu - Inżynieria i Aparatura Chemiczna

Prosimy cytować jako: Inż. Ap. Chem. 2014, 53, 1, 27-28
INŻYNIERIA I APARATURA CHEMICZNA
Nr 1/2014
str. 27
Paulina PIANKO-OPRYCH
e-mail: [email protected]
Zakład Projektowania Systemów i Optymalizacji Procesowej, Wydział Technologii i Inżynierii Chemicznej,
Zachodniopomorski Uniwersytet Technologiczny, Szczecin
Modelowanie numeryczne reaktora z wyładowaniami dielektrycznymi barierowymi
Wstęp
Reaktory plazmowe z wyładowaniami dielektrycznymi barierowymi
typu DBD (Dielectric Barrier Discharge) są najczęściej wykorzystywanymi w przemyśle urządzeniami, będącymi źródłem nietermicznej
plazmy niskotemperaturowej stosowanej w technologiach związanych
z ochroną środowiska [Moreau, 2007]. Jednym z przykładów zastosowania ozonu wygenerowanego w wyładowaniach barierowych jest usuwanie z gazów przemysłowych lotnych związków organicznych VOC
(Volatile Organic Compound), powstających między innymi w procesach chemicznych, lakierniczych, przy spalaniu odpadów poszpitalnych czy produkcji opakowań z tworzyw sztucznych [Chen i Davidson,
2002; Magureanu i in., 2005].
Zjawiska towarzyszące plazmowemu oczyszczaniu gazów są bardzo
złożone, a dobór geometrii i parametrów pracy reaktorów plazmowych
typu DBD wraz ze zdefiniowaniem charakterystyk układu zasilającego,
mający na celu zapewnienie wysokiej sprawności procesów plazmochemicznych, zadaniem niezwykle trudnym i decydującym o parametrach wytwarzanej plazmy [Kriegseis i in., 2011].
Alternatywą dla kosztownych badań eksperymentalnych [Ndong
i in., 2013] jest zatem modelowanie numeryczne zjawisk, przebiegających w reaktorach plazmowych z wyładowaniami dielektrycznymi barierowymi [Machrafi i in., 2011; Moscosa-Santillan i in., 2008; Ognier
i in., 2008; Pianko-Oprych, 2013].
W ramach niniejszej pracy przedstawiono procedurę modelowania
matematycznego reaktora plazmowego typu DBD przy użyciu kodów
obliczeniowych CFD firmy COMSOL.
Strategia modelowania
Zaproponowane podejście numeryczne zakłada zastosowanie modelu matematycznego, obejmującego równania ciągłości (1), bilansu pędu
(2) i masy (3) w stanie ustalonym dla gazu wraz z uwzględnieniem równań, definiujących dynamikę plazmy w reaktorze plazmowym z wyładowaniami dielektrycznymi barierowymi w postaci równań ciągłości
3
gęstości elektronowej, ne 1/m ], (4) i rozkładu energii kinetycznej, nε,
3
[V/m ], (5), połączonych z równaniem Poissona (6), definiującym pole
elektrostatyczne wytworzone wewnątrz reaktora plazmowego [Martin
i in., 2008; Ognier i in., 2008]:
(1)
d $ ^ turh = 0
2h
- l dv m (dur) Ir E + Fr
t^urdh ur = d $ ;- pIr + h^dur + (dur) T h - c
3
d $ 6- Di dci + ci ur @ = Ri
2ne +
d $ 6- ne ^ n e Er h - Dr e dne @ = Re
2t
2nf +
d $ 6- nf ^ nf Er h - Dr f dnf @ + Er Ce = Rf
2t
- d $ f0 f r dV = q e
3
N
/Z n
k
k=1
k
- ne o
(2)
(3)
(4)
(5)
(6)
gdzie: ρ – gęstość [kg/m ], η – dynamiczny współczynnik lepkości
3
[Pas], p – ciśnienie [Pa], u – prędkość [m/s], F – siły masowe [N/m ],
E – pole elektryczne [V/m], μe i με – ruchliwość elektronów i energii
2
elektronowej [m /Vs], Di, De i Dε – współczynniki dyfuzji i-tego skład2
nika, elektronów i energii elektronowej [m /s]:
(7)
Dr e = n e Te
Dr f = nf Tf
(8)
5
n
3 e
(9)
nf =
Człony źródłowe definiujące odpowiednio szybkość elektronów
3
Re [1/m s] i straty/zysk energii wskutek zderzeń nieelastycznych Rε
3
[V/m s] określono jako [Chen i Davidson, 2002]:
M
Re =
/x k N n
j
j
(10)
n e
j=1
P
Rf =
/ x k N n Df
j
j
n e
j
(11)
j=1
gdzie: xj – udział molowy składników reakcji j, kj – współczynnik szyb3
kości reakcji j [m /s], Nn – całkowita gęstość liczbowa cząstek neutral3
nych [1/m ], ∆ε – strata energii w reakcji j [V]. Współczynniki szybkości reakcji kj obliczane są z danych przekroju:
me
# fv (f) f (f) df
kj = c
k
(12)
0
gdzie: me – masa elektronu [kg], ε – energia [V], σk – przekrój zderzenia
2
[m ], f – funkcja rozkładu energii elektronowej. W sumulacji w etapie 2
założono rozkład Maxwella EEDF [Hagelaar i Pitchford, 2005].
Warunki modelowania i analiza wyników
Symulacje numeryczne pojedynczego
elementu wyładowczego przedstawionego na rys. 1, zbudowanego z elektrody
wysokonapięciowej, HV, (a), elektrody
uziemionej (b) i obudowy (c) przeprowadzono w ramach trzech etapów. Długość
pojedynczego elementu wyładowczego
wynosiła 240 mm, jej średnica zewnętrzna 9 mm, podczas gdy długość obudowy
przyjęto jako 300 mm, a średnicę zewnętrzną 19 mm. Pomiędzy elektrodę wysokonapięciową a uziemioną umieszczono
dielektryk w postaci kwarcowej rury.
Rys. 1. Model geometryczny
Modelowanie przepływu gazu (po3D (A) i 2D (B) pojedynczego wietrza)
zanieczyszczonego octanem
elementu wyładowczego plan-butylu o stężeniu początkowym równym
zmy nietermicznej wraz z siatką
-3
3
numeryczną niestrukturalną dla 6,844·10 mol/m ostanowiło pierwszy
wlotowego odcinka elementu etap. Modelowanie przeprowadzono przy
wyładowczego (C)
użyciu komercyjnego kodu CFD COMSOL Multiphysics.
Zanieczyszczony gaz podawano króćcem zlokalizowanym w dolnej
części w osi elementu wyładowczego. Natężenie przepływu gazu wynosiło 260 l/h, co odpowiadało prędkości gazu na wlocie do elementu
wyładowczego 2,55 m/s. W obliczeniach zastosowano metodę Reynoldsa uśredniania równań Naviera-Stokesa (RANS).
W wyniku rozwiązania równ. (1)÷(3) uzyskano rozkłady prędkości,
ciśnień i stężeń transportowanego składnika zanieczyszczeń powietrza. Na rys. 2 przedstawiono rozkłady prędkości gazu oraz strumieni
molowych octanu n-butylu i tlenu wewnątrz przestrzeni pojedynczego
elementu wyładowczego. Największe wartości prędkości zanotowano
na wlocie do elementu wyładowczego 2,55 m/s, po czym następował
spadek wartości prędkości przepływu gazu w wolnej przestrzeni elementu do wartości około 0,25÷0,4 m/s. Z porównania rozkładów prędkości gazu uzyskanych z symulacji wykonanych dla geometrii 3D i 2D
stwierdzono, że wartości prędkości w obu symulacjach były praktycznie
jednakowe. Świadczy to, że rozkład prędkości w elemencie wyładowczym jest równomierny i stabilny, dzięki czemu możliwe było przeprowadzenie symulacji typu 1D dla obszaru bezpośredniego wyładowania
elektrycznego w ramach kolejnego etapu modelowania numerycznego.
Prosimy cytować jako: Inż. Ap. Chem. 2014, 53, 1, 27-28
INŻYNIERIA I APARATURA CHEMICZNA
str. 28
Nr 1/2014
Rys.
2.
Rozkład
prędkości (a) oraz
rozkład
wielkości
strumieni: (b) octanu
n-butylu i (c) dwuatomowej cząsteczki
tlenu w przestrzeni pojedynczego elementu
wyładowczego
Model kinetyczny. Drugi etap symulacji
numerycznych obejmował zdefiniowanie zjawisk prowadzących do powstania
aktywnych składników (e, O, O2, O3)
w obszarze wyładowania pojedynczego
elementu wyładowczego. W tym celu zdefiniowano model kinetyczny, obejmujący
12 składników i 14 reakcji, opisujących
oddziaływania pomiędzy elektronami
a składnikami gazu. Model ten został zaimplementowany z bazy danych PHELPS
[Hagelaar i Pitchford, 2005] i włączony
do 1D modelu w kodzie CFD. Na tym etaRys. 3. Rozkład średniej energii
pie symulacji pakiet obliczeniowy CFD gęstości elektronów [1/m3] w
poza podstawowym modułem COMSOL- obszarze bezpośredniego wyłaMultiphysics zawierał także specjalny dowania pojedynczego elementu
wyładowczego
moduł Plazma dedykowany do obliczeń
wyładowań elektrycznych w reaktorach
typu DBD.
Do obliczeń przyjęto wartość szczytowego napięcie zasilania elementu wyładowczego jako 10 kV, przy bezwzględnym ciśnieniu gazu
2
wynoszącym 1,015·10 kPa, temperaturze 478 K i grubości szczeliny wyładowczej równej 2,5 mm oraz względnej przenikalności elektrycznej dielektryka i gazu (powietrza) równych odpowiednio εδ = 4,5
i εγ = 1,00054. Napięcie zasilania, V, elementu wyładowczego opisano
zależnością (13), gdzie ω częstotliwość kołowa( ω = 2πf ).
Na rys. 3 przedstawiono rozkład średniej energii gęstości elektro13
3
nowej wynoszącej około 3,5·10 1/cm . Uzyskane w trakcie obliczeń
wartości stężeń aktywnych składników (O, O2, O3) wykorzystano podczas trzeciego etapu symulacji 2D, w trakcie którego następuje rozkład
toksycznego octanu n-butylu do związków: tlenku węgla i pary wodnej
oraz dwutlenku węgla. Model kinetyczny składał się z czterech reakcji
opisanych równaniami:
1
(13)
C6 H12 O 2 + 3 O3 " 6CO + 6H 2 O
3
(14)
C6 H12 O 2 + 10O " 6CO + 6H 2 O
1
O " CO 2
2 2
O + O3 " 2O 2 + e
(15)
CO +
(16)
-12
-10
-12
Stałe szybkości reakcji przyjęto jako 5,1·10 ; 1,5·10 ; 9·10
-15
3
oraz 8·10 cm /s odpowiednio dla reakcji opisanych równ. (14)÷(17).
W wyniku rozwiązania modelu matematycznego uwzględniającego
warunki hydrodynamiczne panujące w obszarze wyładowania elektrycznego i człony konwekcyjno-dyfuzyjne równania transportu masy
uzyskano rozkłady stężeń octanu n-butylu, tlenku węgla, pary wodnej
i dwutlenku węgla przedstawione na rys. 4. W oparciu o uzyskane wartości stężeń octanu n-butylu stwierdzono jego całkowity rozpad do H2O
i CO2. Rzeczywisty stopień destrukcji octanu n-butylu dla elementu wyładowczego o zbliżonej konstrukcji ocenia się na 95% [Paterkowski,
2001]. Rozbieżność między pomiarową wartością sprawności destrukcji a wartością modelową wynika z uproszczeń przyjętych w omówionym podejściu numerycznym i różnicy w wymiarach geometrycznych
elementów wyładowczych.
Rys. 4. Rozkład stężeń [mol/m3] w wycinku obszaru bezpośredniego wyładowania:
octanu n-butylu, (b) tlenku węgla, (c) pary wodnej, (d) dwutlenku węgla
Wnioski
Przedstawiona procedura modelowania pojedynczego elementu wyładowczego pozwala w obecnej postaci na predykcję warunków przebiegu procesu destrukcji lotnych związków organicznych w gazie przy
uwzględnieniu stężeń aktywnych rodników tlenowych (O, O2, O3) powstałych podczas wyładowania elektrycznego.
Dołożono starań, aby opracowane modele na poszczególnych etapach
symulacji były możliwie proste z uwagi na nadrzędny cel, jakim jest zastosowanie niniejszej procedury numerycznej w symulacjach rurowego
reaktora plazmowego z wyładowaniami dielektrycznymi barierowymi
złożonego z 144 takich pojedynczych elementów wyładowczych.
LITERATURA
Chen J., Davidson J.H., 2002. Ozone production in the positive DC corona discharge: Model and comparison to experiments. Plasma Chemistry and Plasma
Processing. 22, 495-522. DOI: 10.1023/A:1021315412208
Hagelaar G.J.M., Pitchford L.C., 2005. Solving the Boltzmann equation to
obtain electron transport coefficients and rate coefficients for fluid models.
Plasma Sources Science and Technology, 14, 722–733. DOI: 10.1088/09630252/14/4/011
Jolibois J., Takashima K., Mizuno A., 2012. Application of a non-thermal surface
plasma discharge in wet condition for gas exhaust treatment: NOx removal.
J. Electros., 70, 300-308. DOI: 10.1016/j.elstat.2012.03.011
Kriegseis J., Moller B., Grundmann S., Tropea C., 2011. Capacitance and power
consumption quantification of DBD plasma actuators. J. Electros., 69, 302312. DOI: 10.1016/j.elstat.2011.04.007
Machrafi H., Cavadias S., Amouroux J., 2011. CO2 reforming of methane: valorizing CO2 by means of Dielectric Barrier Discharge. Symposium A, E-MRS
2010 Fall Meeting, IOP Conf. Series: Materials Sci. Eng., 19, 012006. DOI:
doi:10.1088/1757-899X/19/1/012006
Magureanu M., Mandache N. B., Eloy P., Gaigneaux E. M., Parvulescu V. I., 2005.
Plasma assisted catalysis for volatile organic compounds abatement. Applied
Catalysis B: Environmental, 73, 12-20. DOI: 10.1016/j.apcatb.2005.04.007
Martin L., Ognier S., Gasthauer E., Cavadias S., Dresvin S., Amouroux J., 2008.
Destruction of highly diluted volatile organic components (VOCs) in air by
dielectric barrier discharge and mineral bed adsorption. Energy and Fuels, 22,
576-582. DOI: 10.1021/ef070084y
Moreau E., 2007. Airflow control by non-thermal plasma actuators. J. Phys. D.
Appl. Phys., 40, 605-636. DOI: 10.1088/0022-3727/40/3/S01
Moscosa-Santillan M., Vincent A. Santirso E., Amouroux J., 2008. Design of
a DBD wire-cylinder reactor for NOx emission control: experimental and
modelling approach. J. Cleaner Production, 16, 198-207. DOI: 10.1016/j.
jclepro.2006.08.026
Ndong A.C.A., Zouzou N., Bernard N., Moreau E., 2013. Geometrical optimization of a surface DBD powered by a nanosecond pulsed high voltage.
J. Electrost., 71, 246-253. DOI: 10.1016/j.elstat.2012.11.030
Ognier S., Cavadias S., Youssef J., Amouroux J., 2008. A new concept for the
abatement of Volatile Organic Compounds by a two-stage process combining
non-thermal plasma treatment and filtration. Inter. J. Chem. Reactor Eng., 6,
A27, 1-14. DOI: 10.2202/1542-6580.1687
Paterkowski W., 2001. Destrukcja octanu n-butylu w reaktorze koronowym. Inż.
Chem. Proc. – Chem. Proc. Eng., 22, 239-249
Pianko-Oprych P., 2013. Kryteria modelowania numerycznego niskotemperaturowej plazmy nietermicznej. Inż. Ap. Chem., 52, nr 5, 459-461
Praca była finansowana ze środków na naukę w latach 2011-2013
przyznanych na realizację projektu rozwojowego NR 14 0116 10.